
图 有机超顺磁纳米粒子强化水合结晶氢键纳米笼中二氧化碳捕集。(a)基于氢键纳米水笼中二氧化碳可持续捕集概念;(b)碳捕集纳米笼动态特征;(c)碳捕集动力学模型;(d)水分子有序化过程;(e)实时无损生物相容性研究;(f)氢键水笼碳捕集分子模拟及性能比较。
在国家自然科学基金项目(批准号:52006024)资助下,大连理工大学宋永臣教授、张伦祥副教授研究团队在二氧化碳捕集封存研究方面取得进展。相关研究成果以“有机超顺磁纳米粒子强化水合结晶氢键纳米笼中二氧化碳捕集(Organic magnetic nanoparticles catalyze CO2 capture in hydrogen-bonded nanocages via water-driven crystallization)”为题,发表于《自然•通讯》(Nature Communications)杂志上。论文第一作者为我院博士生王天,论文链接: https://www.nature.com/articles/s41467-025-58734-1,国家自然科学基金委员会对该成果进行了报道。
二氧化碳捕集封存技术对于推进我国“双碳”战略及应对全球气候变化具有重要意义。相较于传统技术,化合物结晶法凭借其较简易的分离流程和可循环的结晶前体,为实现经济捕碳提供了可行方案。然而,现有的化合物结晶碳捕集技术面临着环境相容性差、反应条件苛刻、结晶动力学缓慢及再生能耗高等瓶颈,亟需探索节能环保、温和高效的二氧化碳捕集化合结晶新方法。
为了解决上述难题,受气体水合物特有的动态氢键网络启发,研究团队提出利用天然液态水形成结晶前体,通过负载疏水性氨基酸的磁性纳米粒子流体增强氢键纳米笼对二氧化碳的快速、持续捕集。纳米粒子表面负载的疏水性氨基酸诱导了无序水分子构建四面体纳米氢键网络,而纳米粒子布朗运动产生的微对流与界面吸附作用有效促进了二氧化碳的液膜扩散、限域富集与团簇连锁成核,水合物氢键纳米笼生成的诱导时间缩短了90%以上。此外,核壳型有机超顺磁纳米粒子的高分散度也被用于强化气-液-固多相界面热质传递能力、增加水合物晶体成核-生长位点,二氧化碳捕集容量可达118.7 v/v(22.7 wt%),优于其他传统碳捕集方法。
水合物晶体中的氢键强度赋予了氢键水笼独特的动态结构特性,低至-57.1 kJ/mol的二氧化碳水合物相变焓使其在温和条件下就能实现二氧化碳客体分子的可逆捕集,避免了传统结晶前体再生过程所涉及的高能耗。同时,负载疏水性氨基酸的纳米粒子流体能够有效对抗二氧化碳连续捕集过程的机械摩擦、粒子碰撞、流体剪切力与结晶应力演变等机械效应,并在持续11900分钟的17次独立循环中表现出优异的性能稳定性。通过实时无标记细胞分析获得的时变归一化细胞参数及活性特征也证实了该纳米复合材料良好的生物相容性。
该研究成果提出了基于可循环再生纳米材料和动态氢键网络的环境友好型二氧化碳捕集策略,为二氧化碳捕集封存可持续技术发展提供了新思路。